REGARDING THE USE OF BENTONITE CLAYS FROM THE CHERKASY DEPOSIT FOR SAFE RADIOACTIVE WASTE DISPOSAL IN NEAR-SURFACE LOW LEVEL WASTE STORAGE FACILTIES: RESEARCHES ON SORPTION PROPERTIES OF BENTONITES
DOI:
https://doi.org/10.15407/geotech2021.34.033Keywords:
bentonite, soda-modified bentonite, Cherkasy deposit, radioactive waste, isolation properties, caesium, strontium, sorption.Abstract
The article is devoted to the study of the barrier properties of bentonite clays from the Cherkasy deposit (Ukraine) as the most promising material for engineered barriers in near-surface disposal facilities for low-level radioactive waste. The work presents a description of the Cherkasy bentonite deposit, in particular, of the most promising II layer of the Dashukivka site, and the composition and properties of the natural and soda-modified (PBA20) bentonites which can be used for safe long-term storage and disposal of radioactive waste. The scanning electron microscope (SEM) images of the samples were made and the chemical and mineral composition of the samples was determined. Based on the obtained data, the Dashukivka bentonite was classified as Al-Fe-montmorillonit. The main rock-forming minerals of the bentonite are montmorillonite (75 ± 3 wt. %) and quartz (20 - 25 wt. %). Infrared spectra of the bentonites in the range of 4000 - 400 cm-1 are typical for dioctahedral Al-smectites and are almost identical both for the natural and modified samples. The derivatographic analysis (DTA) of the bentonite samples allows us to conclude that the modified bentonite PBA-20 has greater thermal stability than the natural bentonite. The total weight loss of the samples is about 10.3% and 17.8%, respectively. From the experimental study of 137Cs adsorption from a simulated ChEZ water solution (mineralization – 0.2 g/dm3), it was found that the equilibrium in the sorbent-solution system is established within 12 to 14 h, and the degree of adsorption on the modified bentonite PBA-20 reaches 93%. The degree of adsorption on the natural bentonite is 7 - 10% lower. Analysis of the partition coefficients (Kd) also indicates a higher efficiency of the Na-modified bentonite compared to the natural, and that ion exchange is the main mechanism of caesium adsorption. Increasing of the pH of the initial solution results only in a slight increase of the degree of adsorption. The degree of 137Cs adsorption on Na-modified bentonite is practically independent of the initial concentration of Ca2+ (from 16 to 160 mg/dm3) and Na+ (from 6 to 60 mg/dm3) in the solution. However, 137Cs adsorption on natural bentonite decreases with the increase in Na+ concentration. Thus, the bentonite clays from the Cherkasy deposit (Dashukivka site, II layer) having good barrier properties can be recommend as anti-migration engineered barriers for radioactive waste repositories, in particular, near-surface storage facilities I and II line of Vector complex.
References
ЗАКОН УКРАЇНИ «Про внесення змін до деяких законів України щодо вдосконалення законодавства у сфері поводження з радіоактивними відходами» № 208-ІХ від 17 жовтня 2019 року. URL: https://zakon.rada.gov.ua/laws/show/208-20#Text (дата звернення 23.07.2021 р.).
Наказ МОЗ від 02.02.2005 No. 54 Про затвердження державних санітарних правил "Основні санітарні правила забезпечення радіаційної безпеки України". 167 с.
On nuclear and radiation safety in ukraine for 2019. Report. SNRIU. Kyiv, Ukraine. 2020. 71 p. URL:https://snriu.gov.ua/storage/app/sites/1/docs/Annual%20Reports/Annual%20reports%20SNRIU/Annnual_Report_2019_EN.pdf
Monitoring of geological disposal facilities. Technical and societal Aspects. NEA Report № NEA/RWM/R(2014)2. Paris, France. 72 р. URL: https://one.oecd.org/document/NEA/RWM/R(2014)2/en/pdf (дата звернення 23.07.2021 р.).
Шабалін Б.Г., Лавриненко О.М., Косоруков П.О., Бугера С.П. Перспективи використання природних смектитових глин України для створення геологічного сховища радіоактивних відходів. Мінерал. журнал. 2018. Т. 40, № 4. С. 65-78.
Шабалін Б. Г. Перспективи застосування бентонітової сировини і матеріалів на її основі в атомній енергетиці України для підвищення екологічної безпеки під час поводження з радіоактивними відходами. Екологічна безпека та технології захисту довкілля. 2019. № 1. С. 60–69.
Ярошенко К.К., Шабалін Б.Г., Колябіна І.Л., Бондаренко Г.М. Кінетика сорбції 90Sr І 137Cs бентонітовими глинами Черкаського і Горбівського родовищ з модельних розчинів рідких радіоактивних відходів. Збірник наукових статей ХV Міжнародної науково-практичної конференції “Екологічна безпека: проблеми і шляхи вирішення” (9 – 13 вересня 2019 р. м. Харків, Україна). С. 309–314.
Грим Р. Минералогия и практическое использование глин. Москва : Мир, 1967. 512 с.
Дриц В.А., Коссовская А.Г. Геокристаллохимия породообразующих октаэдрических смектитов. Литология и полезные ископаемые. 1980. №10. С. 3–23.
PDF-2. Powder diffraction file, 2003. Datebase.
Тарасевич Ю.И. Определение ИК спектров глинистых минералов и адсорбированных на них веществ. Укр. Хим. Журн. 1968. Т. 34, № 5. С. 439–446.
Okumura M., Kerisitb S., Bourgc I. C. et al. Radiocesium interaction with clay minerals: Theory and simulation advances Post–Fukushima. Journal of Environmental Radioactivity. 2018. Vol. 189. pp. 135–145.
Essington M.E. Soil and Water Chemistry. New York: CRC Press, 2004. 534 p.
Осипов В.И., Соколов В.Н. Глины и их структурные свойства. Состав, строение и формирование свойств. Москва: ГЕОС, 2013. 576 с. 15. Коноплев А.В., Коноплева И.В. Определение характеристик равновесной селективной сорбции радиоцезия почвами и донными отложениями. Геохимия. 1999. № 2. С. 207–214.
Крупская В.В., Закусин С.В., Тюпина Е.А, Чернов М.С. Особенности сорбции цезия в бентонитовых барьерных системах при захоронении твердых радиоактивных отходов. Горный журнал. 2016. № 2. С. 81–87.
Санжарова Н.И., Сысоева А.А., Исамов Н.Н., Алексахин Р.М., Кузнецов В.К., Жигаева Т.Л. Роль химии в реабилитации сельскохозяйственных угодий, подвергшихся радиоактивному загрязнению. Российский химический журнал. 2005. Т. 49, № 3. С. 26–34.
Тарасевич Ю.И. Строение и химия поверхности слоистых силикатов. Київ : Наукова думка, 1988. 248 с.
Эрдеи-Груз Т. Явления переноса в водных растворах. Москва : Мир, 1976. 592 с.
Давыдов Ю.П., Вороник Н.И., Шатило Н.Н., Давыдов Д.Ю. О формах нахождения радионуклидов в почвах, загрязненных в результате аварии на Чернобыльской АЭС. Радиохимия. 2002. Т. 44, № 3. С. 285–288.
Сабодина М. Н. Закономерности поведения радионуклидов при создании техногенногеохимического барьера на основе глин : автореф. дис. …канд. хим. наук : 02.00.14. Москва, 2008. 27 с.
Критерии приемки радиоактивных отходов на захоронение в специально оборудованном приповерхностном хранилище твердых радиоактивных отходов (СОПХТРО). Первый этап эксплуатации СОПХТРО. Прием РАО от ЗПЖРО и ЗПТРО ГСП ЧАЭС для захоронения в два симметричных отсека СОПХТРО. 2009 г.
Laine, H. and Karttunen, P. (2010), Long-term stability of bentonite – a literature review. Working Report 2010-53, Posiva Oy, Eurajoki, Finland, 132 р. Available from https://inis.iaea.org/collection/NCLCollectionStore/_Public/43/066/43066643.pdf
Neff D., Elisabeth M.V., Hostis V. et al. Preservation of historical buildings: understanding of corrosion mechanisms of metallic rebars in concrete . Proceedings of “Metal 2007” ICOM-CC. Vol. 4. “Study and conservation of composite artefacts”. 2008. Р. 30–35. Available from https://hal.archives-ouvertes.fr/hal-02119980/document
14th Natural Analogue Working Group Workshop (NAWG14) (2015), Abstract Book, Geological Survey of Finland, Olkiluoto, Finland, 169 p. Available from https://tupa.gtk.fi/julkaisu/opas/op_061.pdf
